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== 摘要 ==
* '''原文标题'''：Orbital optimization of large active spaces via AI-accelerators
* '''中文标题'''：基于AI加速器的大活性空间轨道优化
* '''发布日期'''：2025-03-26 16:29:44+00:00
* '''作者'''：Örs Legeza, Andor Menczer, Ádám Ganyecz, Miklós Antal Werner, Kornél Kapás, Jeff Hammond, Sotiris S. Xantheas, Martin Ganahl, Frank Neese
* '''分类'''：physics.chem-ph, cond-mat.str-el
*'''原文链接'''：http://arxiv.org/abs/2503.20700v1
'''中文摘要'''：我们提出了一种高效的[[轨道优化]]方法，该方法将高度[[GPU加速]]的[[自旋适应]][[密度矩阵重整化群]]([[DMRG]])方法与[[ORCA]]程序包中实现的[[量子化学]][[完全活性空间自洽场]]([[CAS-SCF]])方法相结合。利用最新一代[[Nvidia GPU]]硬件的[[计算能力]]，我们在包含数千个[[轨道]]中数百个[[电子]][[活性空间]]尺寸的[[分子体系]]中，实现了前所未有的[[CAS]]尺寸轨道优化——最高达82个电子和82个轨道[[CAS(82,82)]]。针对[[NVIDIA DGX-A100]]和[[DGX-H100]]硬件，我们对[[多环芳烃]]和不同尺寸[[铁硫复合物]]构成的[[基准体系]]进行了详细的[[DMRG-SCF]]方法[[缩放]]和[[误差分析]]。我们的研究首次证明，在[[大键维度]]下进行[[高精度]][[DMRG计算]]对获得可靠[[收敛]]的[[CAS-SCF能量]]至关重要。对于更具挑战性的[[铁硫]][[基准体系]]，我们还发现收敛[[CAS-SCF计算]]的优化轨道对[[DMRG参数]]的[[敏感性]]高于[[多环芳烃]]体系。这种能在数天内获得如此大尺寸[[活性空间]]的收敛[[CAS-SCF能量]]和轨道的能力，降低了将适当轨道纳入[[CAS]]或选择正确最小[[CAS]]的挑战，可能为解决[[强关联]][[分子体系]]开辟全新途径。