WikiEdge:ArXiv-2409.13560

• 标题：Advancing single-atom catalysts: engineered metal-organic platforms on surfaces
• 中文标题：推进单原子催化剂：表面上的工程化金属有机平台
• 发布日期：2024-09-20 15:00:13+00:00
• 作者：Amogh Kinikar, Xiushang Xu, Takatsugu Onishi, Andres Ortega-Guerrero, Roland Widmer, Nicola Zema, Conor Hogan, Luca Camilli, Luca Persichetti, Carlo A. Pignedoli, Roman Fasel, Akimitsu Narita, Marco Di Giovannantonio
• 分类：cond-mat.mtrl-sci
• 原文链接：http://arxiv.org/abs/2409.13560v1

摘要：近年来，纳米材料的进步已经将纳米级制造推向了单原子（SAs）的极限，特别是在异质催化中。单原子催化剂（SACs），由微量的过渡金属分散在惰性基质上，已经成为这个领域的突出材料。然而，克服这些单原子在超过低温的情况下聚集的趋势，并且在表面上精确排列它们，是一个重大的挑战。使用有机模板来组织和调节单原子的活性具有前景。在这里，我们介绍了一种新的单原子平台（SAP），在这个平台上，原子被牢固地锚定在分布在基于碳的聚合物上的特定配位位点，通过表面合成（OSS）合成。这些SAPs即使在较高的温度下也表现出原子级的结构精度和稳定性。活性位点的电子态的不对称性预示着这些精确定义的反应中心的增强反应性。在低温下暴露于CO和CO2气体时，SAP表现出优秀的捕获能力。微调配位位点的结构和性质提供了在定制功能方面无与伦比的灵活性，从而为催化应用中以前未被开发的潜力开辟了新的途径。

问题与动机

作者的研究问题包括：

• 如何在超低温以上精确地排列和稳定化单个原子催化剂（SACs）？
• 如何在表面上精确地安排单个原子催化剂（SACs）以克服它们聚集成簇的倾向？
• 如何利用有机模板来调节和操纵单个原子的活性？
• 如何通过改变分子前体来调整目标产物的结构和电子性质？
• 如何通过在表面上合成的方法来创建具有特定功能化的原子级精确的SACs？
• 如何实现在低温度下对CO和CO2气体的高效捕获？
• 如何在室温下完全释放捕获的气体，以实现SACs的循环再利用而不发生中毒？

背景介绍

这篇文献的背景主要集中在以下几个方面：

1. 单原子催化剂的发展：
   • 随着纳米材料科学的进展，制造技术已经能够达到单原子（SAs）的极限，尤其是在异质催化领域。
   • 单原子催化剂（SACs）由分散在惰性基底上的微量过渡金属组成，在这一领域已成为突出的材料。
   • 这些SACs在低温下保持稳定不聚集以及在表面上精确排列存在显著挑战。
2. 有机模板的应用：
   • 使用有机模板来调控和调节单原子的活性具有潜力。
   • 本研究介绍了一种新型单原子平台（SAP），其中原子牢固地锚定在沿碳基聚合物分布的特定配位位点上，通过表面合成（OSS）方法合成。
   • 这些SAPs即使在高温下也展现出原子级别的结构精度和稳定性。
3. 电子态的不对称性：
   • 活性位点的电子态不对称性预示着这些精确定义的反应中心的增强反应性。
   • 通过CO和CO2气体在低温下的暴露，SAP展示了出色的捕获能力。
   • 通过微调配位位点的结构和性质，提供了在催化应用中前所未有的潜力。