WikiEdge:ArXiv速递/2025-06-12

摘要

• 原文标题：Coupled reaction and diffusion governing interface evolution in solid-state batteries
• 中文标题：固态电池中耦合反应与扩散主导的界面演化
• 发布日期：2025-06-12 17:49:05+00:00
• 作者：Jingxuan Ding, Laura Zichi, Matteo Carli, Menghang Wang, Albert Musaelian, Yu Xie, Boris Kozinsky
• 分类：cond-mat.mtrl-sci, cs.LG, physics.chem-ph, physics.comp-ph
• 原文链接：http://arxiv.org/abs/2506.10944v1

中文摘要：理解并控制原子尺度反应对固态电解质界面相（SEI）形成的影响，是下一代固态电池发展的关键。然而，由于实验表征埋藏界面的困难以及模拟速度和精度的限制，相关研究仍面临挑战。我们通过主动学习和深度等变神经网络原子间势，对对称电池单元{\symcell}进行了具有量子精度的大规模显式反应模拟。为自动表征界面耦合反应与互扩散，我们提出并应用了基于局部原子环境空间聚类的无监督分类技术。分析发现SEI中形成了先前未被报道的晶态无序相[[Li$_2$S$_{0.72}$P$_{0.14}$Cl$_{0.14}$]]，该相态在纯热力学预测中被遗漏，凸显了全反应与传输动力学显式建模的重要性。我们的模拟结果与SEI形成的实验观测相吻合，并解释了锂蠕变机制（该机制对枝晶萌生至关重要，表现为锂沿界面的显著运动）。该方法首次实现了无需实验参数调整的第一性原理数字孪生构建，为揭示固态合成与电化学中复杂多相过程的原子尺度动力学提供了新途径。