WikiEdge:ArXiv速遞/2025-06-12

摘要

• 原文標題：Coupled reaction and diffusion governing interface evolution in solid-state batteries
• 中文標題：固態電池中耦合反應與擴散主導的界面演化
• 發布日期：2025-06-12 17:49:05+00:00
• 作者：Jingxuan Ding, Laura Zichi, Matteo Carli, Menghang Wang, Albert Musaelian, Yu Xie, Boris Kozinsky
• 分類：cond-mat.mtrl-sci, cs.LG, physics.chem-ph, physics.comp-ph
• 原文鏈接：http://arxiv.org/abs/2506.10944v1

中文摘要：理解並控制原子尺度反應對固態電解質界面相（SEI）形成的影響，是下一代固態電池發展的關鍵。然而，由於實驗表徵埋藏界面的困難以及模擬速度和精度的限制，相關研究仍面臨挑戰。我們通過主動學習和深度等變神經網絡原子間勢，對對稱電池單元{\symcell}進行了具有量子精度的大規模顯式反應模擬。為自動表徵界面耦合反應與互擴散，我們提出並應用了基於局部原子環境空間聚類的無監督分類技術。分析發現SEI中形成了先前未被報道的晶態無序相[[Li$_2$S$_{0.72}$P$_{0.14}$Cl$_{0.14}$]]，該相態在純熱力學預測中被遺漏，凸顯了全反應與傳輸動力學顯式建模的重要性。我們的模擬結果與SEI形成的實驗觀測相吻合，並解釋了鋰蠕變機制（該機制對枝晶萌生至關重要，表現為鋰沿界面的顯著運動）。該方法首次實現了無需實驗參數調整的第一性原理數字孿生構建，為揭示固態合成與電化學中複雜多相過程的原子尺度動力學提供了新途徑。