WikiEdge:ArXiv速递/2025-03-26

摘要

• 原文标题：Orbital optimization of large active spaces via AI-accelerators
• 中文标题：基于AI加速器的大活性空间轨道优化
• 发布日期：2025-03-26 16:29:44+00:00
• 作者：Örs Legeza, Andor Menczer, Ádám Ganyecz, Miklós Antal Werner, Kornél Kapás, Jeff Hammond, Sotiris S. Xantheas, Martin Ganahl, Frank Neese
• 分类：physics.chem-ph, cond-mat.str-el
• 原文链接：http://arxiv.org/abs/2503.20700v1

中文摘要：我们提出了一种高效的轨道优化方法，该方法将高度GPU加速的自旋适应密度矩阵重整化群(DMRG)方法与ORCA程序包中实现的量子化学完全活性空间自洽场(CAS-SCF)方法相结合。利用最新一代Nvidia GPU硬件的计算能力，我们在包含数千个轨道中数百个电子活性空间尺寸的分子体系中，实现了前所未有的CAS尺寸轨道优化——最高达82个电子和82个轨道CAS(82,82)。针对NVIDIA DGX-A100和DGX-H100硬件，我们对多环芳烃和不同尺寸铁硫复合物构成的基准体系进行了详细的DMRG-SCF方法缩放和误差分析。我们的研究首次证明，在大键维度下进行高精度DMRG计算对获得可靠收敛的CAS-SCF能量至关重要。对于更具挑战性的铁硫基准体系，我们还发现收敛CAS-SCF计算的优化轨道对DMRG参数的敏感性高于多环芳烃体系。这种能在数天内获得如此大尺寸活性空间的收敛CAS-SCF能量和轨道的能力，降低了将适当轨道纳入CAS或选择正确最小CAS的挑战，可能为解决强关联分子体系开辟全新途径。