WikiEdge:ArXiv速遞/2025-03-26

摘要

• 原文標題：Orbital optimization of large active spaces via AI-accelerators
• 中文標題：基於AI加速器的大活性空間軌道優化
• 發布日期：2025-03-26 16:29:44+00:00
• 作者：Örs Legeza, Andor Menczer, Ádám Ganyecz, Miklós Antal Werner, Kornél Kapás, Jeff Hammond, Sotiris S. Xantheas, Martin Ganahl, Frank Neese
• 分類：physics.chem-ph, cond-mat.str-el
• 原文連結：http://arxiv.org/abs/2503.20700v1

中文摘要：我們提出了一種高效的軌道優化方法，該方法將高度GPU加速的自旋適應密度矩陣重整化群(DMRG)方法與ORCA程序包中實現的量子化學完全活性空間自洽場(CAS-SCF)方法相結合。利用最新一代Nvidia GPU硬體的計算能力，我們在包含數千個軌道中數百個電子活性空間尺寸的分子體系中，實現了前所未有的CAS尺寸軌道優化——最高達82個電子和82個軌道CAS(82,82)。針對NVIDIA DGX-A100和DGX-H100硬體，我們對多環芳烴和不同尺寸鐵硫複合物構成的基準體系進行了詳細的DMRG-SCF方法縮放和誤差分析。我們的研究首次證明，在大鍵維度下進行高精度DMRG計算對獲得可靠收斂的CAS-SCF能量至關重要。對於更具挑戰性的鐵硫基準體系，我們還發現收斂CAS-SCF計算的優化軌道對DMRG參數的敏感性高於多環芳烴體系。這種能在數天內獲得如此大尺寸活性空間的收斂CAS-SCF能量和軌道的能力，降低了將適當軌道納入CAS或選擇正確最小CAS的挑戰，可能為解決強關聯分子體系開闢全新途徑。